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克服小分子耐药的多维度药物化学策略 PPS
孙善亮,李念光*
(南京中医药大学药学院,江苏 南京,210023)
[摘要] 耐药性是制约小分子药物疗效的主要障碍,已成为全球公共卫生和肿瘤治疗领域面临的重大难题。系统综述小分子药物耐药的主要机制,包括靶点修饰、旁路信号激活、药物外排增强、酶介导药物失活及细胞表型转化等,并重点阐述针对这些机制的耐药克服策略。相关策略涵盖下一代抑制剂开发、变构抑制、联合治疗、蛋白降解靶向嵌合体技术、外排泵抑制以及抗体药物偶联物等新兴技术。通过整合最新的临床前和临床研究进展,旨在为克服小分子药物耐药提供理论依据和实践指导。
小分子药物作为现代医学治疗的基石,在肿瘤、感染性疾病、心血管疾病等领域发挥着不可替代的作用。然而,无论是抗肿瘤靶向治疗还是抗菌治疗,耐药性的产生始终是制约疗效的主要因素。据统计,肿瘤治疗中约90%的转移性癌症患者最终会对靶向治疗产生耐药;抗感染领域多重耐药菌的出现已导致全球每年超过70万人死亡,预计到2050年这一死亡人数将攀升至1 000万[1]。
耐药性可分为原发性耐药和获得性耐药[2-3]。前者指患者初始治疗即对药物无应答,后者则指在初始治疗有效后发生疾病进展。深入理解耐药机制并开发针对性克服策略,对于延长患者生存期、提高治愈率具有重要意义。近年来,随着结构生物学、化学生物学和人工智能技术的快速发展,多种新型克服耐药策略相继涌现,为临床转化提供了新的思路与可能。
本文从靶点修饰、旁路信号激活、药物外排增强、酶介导药物失活及细胞表型转化等耐药机制出发,系统梳理新一代抑制剂开发、变构抑制、联合治疗、靶向蛋白降解技术及外排泵抑制等克服耐药的核心策略,以及人工智能、分子胶、靶向蛋白-蛋白相互作用(protein-protein interaction,PPI)等新兴技术(见图1),以期为延缓或逆转耐药性提供新思路。
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小分子药物耐药的主要机制
原发性耐药指细胞或微生物在未接触药物前即具备的固有的耐药特性,获得性耐药则是在药物治疗过程中通过基因突变或水平基因转移新近获得的耐药能力。2类耐药涉及不同分子机制,但均围绕药物作用的3个关键环节:药物进入、靶点作用与药物清除以及产生适应性改变。
1.1 原发性耐药
原发性耐药本质是物种在长期进化过程中形成的生物学屏障。与获得性耐药不同,原发性耐药并非由药物选择压力诱导产生,而是根植于基因组中的固有遗传特征,通过限制药物进入、降低药物靶点敏感性或预先建立药物清除机制,使细胞天然具备抵御药物攻击的能力。根据耐药发生的环节,可将原发性耐药机制归纳为5类[4],见表1。
1.1.1 靶点天然缺失或结构差异 药物发挥作用的先决条件是与靶点形成特异性结合,而某些物种天然缺乏该靶点,或靶蛋白结构存在种属差异,导致药物无法有效识别。典型案例包括:支原体(Mycoplasma)因无细胞壁结构,完全缺失青霉素结合蛋白(penicillin-binding protein,PBP),故对β-内酰胺类抗生素天然耐药;部分革兰氏阴性菌(如洋葱伯克霍尔德菌)的PBP与青霉素的亲和力较敏感菌株低数个数量级,即使在高浓度药物存在下也难以形成稳定的共价复合物,构成对β-内酰胺类的固有耐药基础。在肿瘤领域,某些亚型的急性髓系白血病(acute myeloid leukemia,AML)因天然高表达抗凋亡蛋白B细胞淋巴瘤-2蛋白(B-cell lymphoma-2,Bcl-2),对依托泊苷等促凋亡化疗药物呈现原发性耐药。
1.1.2 膜屏障与低通透性 革兰氏阴性菌的外膜是限制亲水性抗菌药物进入的主要物理屏障。外膜孔蛋白的数量减少或孔径改变可显著降低药物渗透速率。以铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)为例,其外膜孔蛋白(outer membrane porin D,OprD)的表达量极低,且孔道狭窄,导致碳青霉烯类、氟喹诺酮类等多种抗生素难以有效穿透外膜进入周质间隙,这是该菌对多种药物天然耐药的重要原因。此外,真菌细胞壁为由几丁质、β-葡聚糖和甘露糖蛋白构成的致密三维网络,同样构成有效的药物渗透屏障,使白色念珠菌(Candida albicans)对多种唑类药物表现出固有耐受性。
1.1.3 组成性外排系统表达 某些物种无需药物诱导即可组成性高效表达药物外排泵,将进入胞内的药物主动泵出,维持胞内亚致死浓度的药物水平。铜绿假单胞菌的MexAB-OprM系统属于耐药结节分化(resistance nodulation division,RND)家族外排泵,其组成性高表达可外排β-内酰胺类、氟喹诺酮类、氨基糖苷类及四环素类等多种结构不相关的药物,介导天然的多药交叉耐药。类似地,白色念珠菌药物耐药蛋白1(candida drug resistance 1,CDR 1)和CDR2转运体[属于腺苷三磷酸结合盒(ATP-binding cassette,ABC)转运蛋白超家族]在野生型菌株中即存在基础表达,可将氟康唑等唑类药物泵出细胞,构成真菌固有耐药的重要机制。
1.1.4 药物灭活酶的染色体编码 部分细菌的染色体天然编码低水平表达的灭活酶,在未接触药物时即具备基础催化活性,形成“耐药储备”。以AmpCβ-内酰胺酶为例,该酶由肠杆菌科细菌(如阴沟肠杆菌、弗氏柠檬酸杆菌)的染色体ampC基因编码,在野生型菌株中呈低水平组成性表达,可水解头孢菌素类等β-内酰胺类药物。虽然基础表达量较低,但在某些诱导条件下(如接触亚胺培南等碳青霉烯类)可发生去阻遏表达,导致高水平耐药。这种“低水平预设、诱导放大”的模式是原发性耐药向获得性耐药过渡的典型桥梁。
1.1.5 细胞周期与代谢特性 实体瘤的增殖动力学特征是原发性耐药的重要生物学基础。肿瘤内部血供不均,大量癌细胞处于G0/G1静止期,而细胞周期特异性化疗药物(如抗代谢药5-氟尿嘧啶、长春碱类)仅对活跃分裂的细胞具有杀伤作用,导致处于静止期的肿瘤细胞天然逃逸药物杀伤。此外,某些正常组织或肿瘤微环境高表达抗氧化酶系统[如超氧化物歧化酶(superoxide dismutase,SOD)、过氧化氢酶、谷胱甘肽过氧化物酶],可高效中和铂类、蒽环类等药物诱导的活性氧(reactive oxygen species,ROS)损伤,形成微环境介导的原发性耐药[5]。例如,肺组织因长期暴露于高氧环境而富含抗氧化酶,使得肺癌细胞对氧化应激依赖性化疗药物呈现出固有耐受倾向。
1.2 获得性耐药
获得性耐药是药物选择性压力驱动下的适应性进化结果,其分子机制更为多样。
1.2.1 靶点修饰 靶点修饰是靶向治疗中最常见的耐药机制,具体包括点突变,即靶蛋白关键氨基酸残基发生改变,降低药物亲和力或阻碍药物结合[2],如在表皮生长因子受体(epidermal growth factor receptor,EGFR)突变的非小细胞肺癌(non-small cell lung cancer,NSCLC)中,约50%~60%的吉非替尼耐药患者携带T790M守门员突变,该突变通过提升三磷酸腺苷(adenosine triphosphate,ATP)亲和力,削弱药物与靶点的结合能力[6-7]。类似地,间变性淋巴瘤激酶(anaplastic lymphoma kinase,ALK)重排NSCLC中L 1196M突变、断点簇区-阿贝尔白血病融合基因(breakpoint cluster region-Abelson,BCR-ABL)阳性慢性髓性白血病中T315I突变均属于守门员突变,可阻碍第一代抑制剂与靶点的结合;布鲁顿酪氨酸激酶(Bruton,s tyrosine kinase,BTK)C481S突变破坏共价抑制剂半胱氨酸结合位点[8],Kirsten大鼠肉瘤病毒癌基因同源物(Kirsten rat sarcoma viral oncogene homolog,KRAS)G 12C抑制剂治疗后出现的Y96D继发突变,可通过空间位阻效应降低药物结合效率;基因扩增/过表达,即靶基因拷贝数增加或转录上调,通过靶点“过量”克服药物抑制,如间质上皮转化因子(mesenchymal-epithelial transition factor,MET)基因扩增是表皮生长因子受体酪氨酸激酶抑制剂(epidermal growth factor receptor-tyrosine kinase inhibitor,EGFR-TKI)耐药的重要机制,约5%~20%的耐药患者通过持续激活磷脂酰肌醇3激酶(phosphatidylinositol 3 kinase,PI3K)-蛋白激酶B(protein kinase B,PKB,又称AKT)和丝裂原活化蛋白激酶(mitogen-activated protein kinase,MAPK)通路维持细胞存活;还包括剪接变异,产生缺乏药物结合域的截短型蛋白,逃避抑制剂识别;以及靶点切换,即表达药物不敏感的替代靶点,如真菌FK506敏感蛋白1(FK506-sensitive protein 1,FKS 1)被FKS2替代,进而介导对棘白菌素类药物的耐药[9]。
1.2.2 旁路信号激活 肿瘤细胞通过激活平行信号通路绕过被抑制的靶点以维持下游增殖与存活信号[2],具体表现为受体酪氨酸激酶扩增,如人表皮生长因子受体2(human epidermal growth factor receptor 2,HER2)扩增[10]、MET扩增[11]等可激活PI3K/AKT和MAPK通路,绕过被抑制的EGFR[7];下游效应子突变,如B型快速纤维肉瘤原癌基因(B-Raf proto-oncogene,BRAF)V600E突变、KRAS/神经母细胞瘤RAS病毒癌基因同源物(neuroblastoma RAS viral oncogene homolog,NRAS)突变等使信号通路绕过上游阻滞持续激活[12];支架蛋白介导旁路激活,如胰岛素样生长因子1受体(insulin-like growth factor 1 receptor,IGF 1R)-胰岛素受体底物1(insulin receptor substrate 1,IRS 1)-PI3K信号复合体的形成可绕过受体酪氨酸激酶(receptor tyrosine kinases,RTK)直接激活存活通路;以及表型转化,上皮-间质转化(epithelial-mesenchymal transition,EMT)不仅改变细胞形态,更通过转录重编程激活PI3K/AKT等旁路信号,最终导致靶向治疗耐药。
1.2.3 药物外排与膜通透性改变 药物外排泵的过度表达是多重耐药的重要机制。具体表现为外排泵基因突变或过表达,如调控基因(淋球菌MtrR)突变导致外排泵组成性高表达,白色念珠菌在唑类药物诱导下CDR 1/多药耐药蛋白1(multidrug resistance protein 1,MDR 1)表达显著上调[5];肿瘤细胞中ABCB1、ABCC1、ABCG2等基因扩增或转录过表达,导致P-糖蛋白(P-glycoprotein,P-gp)、MDR 1、多药耐药相关蛋白1(multidrug resistance-associated protein 1,MRP 1)和乳腺癌耐药蛋白(breast cancer resistance protein,BCRP)等ABC转运体过表达,进而将结构多样的化疗药物和靶向药物外排至胞外[5];以及膜电位驱动外排,真菌主要协同转运蛋白超家族(major facilitator superfamily,MFS)转运体利用膜电位梯度驱动药物外排,进而介导唑类药物耐药[9]。
1.2.4 酶介导的药物失活 微生物通过产生特异性酶类直接破坏药物活性以实现耐药。其中水解酶方面,β-内酰胺酶水解β-内酰胺环是革兰氏阴性菌耐药的主要机制,金属β-内酰胺酶依赖锌离子辅因子,可水解包括碳青霉烯类在内的几乎所有β-内酰胺类抗生素;修饰酶方面,氨基糖苷类修饰酶(乙酰转移酶、磷酸转移酶、核苷酸转移酶)通过化学修饰使药物失活,氯霉素乙酰转移酶则通过乙酰化消除氯霉素活性[5]。
1.2.5 其他 其他获得性耐药机制包括膜通透性降低,如孔蛋白编码基因(如铜绿假单胞菌oprD)突变或缺失会减少药物内流,大肠杆菌ompF表达下调会降低膜通透性;代谢通路重编程,如利什曼原虫通过转录翻译重编程激活抗氧化反应和能量代谢以适应药物压力;DNA修复增强,如O6-甲基鸟嘌呤-DNA甲基转移酶(O 6--methylguanine-DNA methyltransferase,MGMT)等DNA修复酶过表达可修复烷化剂诱导的DNA损伤;抗凋亡机制激活,如Bcl-2家族蛋白过表达或PI3K/AKT信号通路持续激活[13],能拮抗药物诱导的细胞凋亡;染色体非整倍体,如白色念珠菌形成i(5L)等臂染色体,导致药物靶点ERG 11和外排泵基因拷贝数同步增加,进而产生协同耐药效应[5,9]。
1.3 原发性耐药与获得性耐药的关联及临床意义
原发性耐药与获得性耐药并非截然分开,而是动态连续的过程。原发性耐药机制为获得性耐药提供了进化基础,如组成性低水平表达的外排泵可在药物压力下通过启动子突变实现高表达;染色体编码的AmpC酶可通过基因扩增或调控突变实现产量暴增。此外,获得性耐药可通过质粒、转座子、整合子等可移动遗传元件水平传播,使原本敏感的病原菌获得耐药表型,模糊了2种耐药类型的界限。
临床上,原发性耐药决定初始治疗方案的选择,需基于病原菌或肿瘤的固有特性进行药敏试验指导用药;获得性耐药则导致治疗失败和疾病进展,需通过动态监测耐药突变、及时调整治疗策略来应对。深入理解这2类耐药机制的分子本质,是开发下一代抑制剂、设计合理联合方案、最终实现耐药逆转的根本前提。
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克服耐药性的核心策略
2.1 新一代抑制剂开发(基于结构的合理设计)
针对靶点突变导致的耐药,开发具有不同结合模式或更高亲和力的下一代抑制剂是最直接的策略。第3代EGFR抑制剂奥希替尼通过引入丙烯酰胺基团与C797形成共价键,可有效克服T790M突变,同时对野生型EGFR的选择性提高了近200倍,显著降低了皮疹和腹泻等不良反应[14]。在ALK抑制剂领域,第3代药物劳拉替尼采用大环结构设计,具有更高的刚性,能够紧密嵌入ALK蛋白的活性口袋,克服包括L 1196M和G 1202R在内的多种耐药突变[15]。类似地,普纳替尼专门针对BCR-ABL T315I守门员突变设计,已成为治疗伊马替尼耐药慢性髓性白血病的关键药物(见图2A)。
2.2 变构抑制策略
传统小分子药物主要靶向蛋白质的正构位点(即天然配体结合位点)。然而,许多靶点的正构位点高度保守,导致药物选择性差,或缺乏适合小分子结合的疏水口袋,如平坦的PPI界面。此外,正构位点发生点突变,也是引发药物耐药性的重要因素之一,在激酶类抑制剂领域,这一问题尤为突出[16]。
变构调控通过结合正构位点之外的变构位点,诱导蛋白质构象变化,间接调控其功能。变构药物的优势包括:更高的选择性(变构位点通常比正构位点保守性低);克服正构位点突变导致的耐药;调控“不可成药”靶点(如缺乏酶活性的支架蛋白);实现精细的功能调节(增强或抑制,而非单纯完全阻断)。变构药物已在多个靶点取得成功,如ABL 1变构抑制剂阿西米尼[17];TYK2变构抑制剂氘可来昔替尼[18];心肌肌球蛋白变构抑制剂玛伐凯泰[19];GPCR变构调节剂西那卡塞(钙敏感受体正向变构激动剂)、马拉维若,以及替卡拉雷等[20](见图2B)。
变构药物发现面临的主要挑战是变构位点的识别和验证。计算方法(如分子动力学模拟、网络分析、机器学习)正在加速变构位点的预测。人工智能(artificial intelligence,AI)辅助的变构药物设计,结合冷冻电镜结构解析,有望解锁更多靶点的变构位点[21]。
2.3 联合治疗策略
联用策略的科学基础包括[22]:协同作用(联合效应大于单药效应之和)、相加作用以及增敏作用(通过一种药物增强另一种药物的敏感性)。
肿瘤是进化系统的典型代表,具有高度遗传异质性和环境适应性。单一药物治疗必然面临耐药选择压力。药物联用通过同时或序贯使用多种机制的药物,提升肿瘤逃逸的“能量壁垒”,延缓或克服耐药。联合治疗通过同时阻断多条信号通路或耐药机制,可有效抑制耐药发生[23]。在BRAF突变黑色素瘤中,BRAF抑制剂达拉非尼与丝裂原活化蛋白激酶激酶(mitogen-activated protein kinase kinase,MEK)抑制剂曲美替尼的联合应用使肿瘤患者中位无进展生存期从单药治疗的5.8个月延长至9.4个月[风险比(hazard ratio,HR)=0.39,P<0.001]。
在抗菌领域,新型β-内酰胺/β-内酰胺酶抑制剂组合代表了克服耐药性的重要方向。已有多种新组合相继获批或进入临床后期阶段(见表2)[24-25]。值得注意的是,三重组合疗法(如美罗培南+阿维巴坦+新型金属酶抑制剂InC58)正在研究中,旨在同时覆盖丝氨酸酶和金属酶产生菌。
目前,联合治疗已从经验性“鸡尾酒”疗法发展为基于机制的理性设计。AI技术正在改变联合用药的设计模式:通过分析大规模临床和组学数据,预测最优药物组合;利用网络药理学模型模拟不同联合方案的疗效;设计“智能”给药算法,根据患者实时响应调整剂量和时机。
2.4 多靶点设计策略
癌症、自身免疫病、代谢性疾病等复杂疾病,本质上是多基因、多通路、多节点失调的网络性疾病。传统“单靶点”药物虽然初期疗效显著,但肿瘤细胞易通过旁路激活、表型转换或突变产生耐药。多靶点药物设计(multi-target drug design,MTDD)通过理性设计同时调节多个靶点,克服单靶点治疗的局限性。多靶点设计的核心优势包括:协同效应产生“1+1>2”的疗效;同时阻断多条逃逸通路,降低耐药风险;简化给药方案,提高患者依从性;降低单靶点高剂量导致的毒性[26-27]。
2023—2024年,欧洲药品管理局(European Medicines Agency,EMA)批准的73种新活性物质中,有18种具备多靶点药物概念,包括10种抗肿瘤药、5种自身免疫病药物等,比如呋喹替尼、卡帕塞替尼、莫洛替尼等小分子药物[28](见图3)。
2024年,AI在多靶点药物设计中取得突破[29]。多药药理学生成优化网络(polypharmacology generative optimization network,POLYGON)使用变分自编码器(variational autoencoder,VAE)和强化学习,生成同时抑制2个靶点的分子。2024年,Munson等[30]报道了32个AI设计的MEK1/雷帕霉素靶蛋白(mechanistic target of rapamycin,mTOR)双靶点抑制剂,大多数在酶学实验中显示出大于50%的抑制率,并在癌细胞系中抑制增殖。MTMol-GPT等生成式AI模型,能够同时优化多个靶点的活性,为理性设计多靶点药物提供新工具[31]。
多靶点药物的设计策略包括:药效团连接(通过化学连接子linker连接2个靶点的配体);药效团融合(共享共同结构特征);药效团合并(设计全新骨架同时容纳2个靶点的结合特征)。同时,AI辅助的靶点选择、分子生成和优化,正在将多靶点设计从偶然发现推向理性设计。
2.5 靶向蛋白降解技术
新药发现速度常难以及时覆盖耐药机制的演化。肿瘤治疗中的耐药性,可源于靶基因突变、靶蛋白过度表达等分子改变,使传统小分子抑制剂效力下降或失效;与此同时,部分疾病相关蛋白因缺乏适合小分子结合的结构口袋或PPI界面平坦等原因,长期被视为“不可成药”靶点,也限制了常规小分子药物的开发空间。上述耐药演化与成药性瓶颈叠加,成为抗肿瘤等治疗药物研发的重要挑战。因此,亟需创新策略以应对恶性肿瘤细胞中靶蛋白快速修饰的挑战。蛋白降解靶向嵌合体(proteolysis-targeting chimera,PROTAC)的出现是该领域重大进展,它扩展了可成药靶点范围,实现了思维模式转变,提供了一种克服传统小分子药物局限性的新兴药物类型。PROTAC技术通过招募E3泛素连接酶诱导靶蛋白降解,实现了从“占据驱动”向“事件驱动”药理学的范式转变。与传统抑制剂相比,它具有催化性作用机制,可在低浓度下发挥作用;能靶向“不可成药”蛋白;可克服因靶蛋白过表达或突变导致的耐药[32]。
在肿瘤治疗中,PROTAC技术已显潜力。ARV-110(见图3)是首个进入临床试验的口服PROTAC药物,靶向雄激素受体治疗前列腺癌,聂期临床试验显示其对特定突变患者有良好效果[33]。针对BTK的PROTAC能降解多种耐药突变形式,为B细胞恶性肿瘤提供新选择[8]。溴结构域和额外末端蛋白(bromodomain and extraterminal domain,BET)-PROTAC可克服BET抑制剂耐药,在三阴性乳腺癌模型中显示出抗肿瘤活性[34]。
除PROTAC外,分子胶(molecular glue,MG)、溶酶体靶向嵌合体(lysosome-targeting chimera,LYTAC)、自噬靶向嵌合体(autophagy- targeting chimera,AUTAC)、磷酸酶招募嵌合体(phosphatase-recruiting chimera,PHORC)、去泛素化酶靶向嵌合体(deubiquitinase-targeting chimera,DUBTAC)和磷酸化靶向嵌合体(phosphatase- recruiting chimera,PhosTAC)等新兴靶向蛋白降解(targeted protein degradation,TPD)技术也在扩展可成药靶点范围。MG可稳定蛋白相互作用,LYTAC可促进溶酶体降解,AUTAC可利用自噬-溶酶体系统降解[2]。总之,TPD技术拓宽了药物靶点范围,为应对复杂生物学挑战提供有力方案,革新了药物发现领域,为治疗干预提供新途径。
2.6 外排泵抑制
针对药物外排导致的耐药,开发外排泵抑制剂(efflux pump inhibitor,EPI)是重要策略。Tariquidar是研究最广泛的P-gp抑制剂,但因其毒性尚未获得上市审批。新一代吲哚类、吡喃并吡啶类化合物(如MBX3132)显示出更好的安全性和有效性(见图3)。
在抗菌领域,多粘菌素B和喷他脒通过破坏革兰氏阴性菌外膜的阳离子桥,增加膜通透性,促进其他抗生素的进入。纳米技术也为克服膜屏障提供了新途径,如聚乙二醇包覆的氧化铜纳米颗粒负载环丙沙星,可通过破坏膜完整性增强抗菌活性[35]。
2.7 靶向肿瘤微环境
肿瘤微环境(tumor microenvironment,TME)是肿瘤细胞生存、增殖和转移的土壤,由缺氧区域,酸性环境,免疫抑制细胞如肿瘤相关巨噬细胞(tumor-associated macrophage,TAM)、髓源性抑制细胞(myeloid-derived suppressor cell,MDSC)、调节性T细胞(regulatory T cell,Treg),癌相关成纤维细胞(cancer-associated fibroblast,CAF)及异常血管网络等构成。靶向TME的小分子药物通过重塑微环境、解除免疫抑制、改善药物递送等机制克服耐药性,成为当前研究热点。
针对缺氧微环境,缺氧诱导因子-1α(hypoxia-inducible factor-1 alpha,HIF-1α)抑制剂KC7F2[36]、碳酸酐酶Ⅸ(carbonic anhydraseⅨ,CAⅨ)抑制剂SLC-0111以及钠氢交换体1(sodium-hydrogen exchanger 1,NHE 1)抑制剂cariporide[37](见图3)等通过缓解肿瘤缺氧和酸中毒,改善药物递送并增强化疗敏感性。在免疫抑制性信号通路方面,转化生长因子-β(transforming growth factor beta,TGF-β)受体抑制剂galunisertib[38](见图3)已完成聂期临床试验,单药治疗可增强分化决定族抗原4+(cluster of differentiation 4+,CD4+)1型辅助性T细胞(T helper type 1,Th1)反应和CD8+T细胞溶细胞活性,与程序性死亡配体-1(programmed death ligand-1,PD-L 1)抑制剂联用显著提高治疗应答率,尤其在结直肠癌CMS4亚型中显示出明确的抗肿瘤活性;吲哚胺2,3-双加氧酶1(indoleamine 2,3-dioxygenase 1,IDO 1)抑制剂linrodostat[39](见图3)则通过解除色氨酸耗竭和犬尿氨酸介导的免疫抑制,与免疫检查点抑制剂联用产生协同效应。
针对TAM和MDSC,集落刺激因子1受体抑制剂(colony-stimulating factor 1 receptor inhibitor,CSF 1R)西达替尼(pexidartinib)[40](见图3)、多靶点酪氨酸激酶抑制剂舒尼替尼(sunitinib)[41]以及5型磷酸二酯酶(phosphodiesterase type 5,PDE5)抑制剂西地那非(sildenafil)[42]等可通过耗竭或重编程免疫抑制细胞恢复抗肿瘤免疫。特别值得注意的是,从海洋生物海蛸中提取的四氢异喹啉类生物碱曲贝替定(trabectedin)[43],对TAM及循环单核细胞具有选择性细胞毒作用,该药已获批用于特定类型的软组织肉瘤及复发性卵巢癌(常与脂质体多柔比星联合)。
此外,热休克蛋白90(heat shock protein 90,HSP90)抑制剂ganetespib[44](见图3)和luminespib通过抑制HSP90分子伴侣活性、促进多种致癌激酶等客户蛋白降解,调控肿瘤及免疫微环境;与免疫检查点抑制剂联用可增强T细胞介导的抗肿瘤免疫。靶向肿瘤血管/基质的相关策略包括:基质金属蛋白酶-2/基质金属蛋白酶-9(matrix metalloproteinase-2/matrix metalloproteinase-9,MMP-2/MMP-9)抑制剂SB-3CT、氨肽酶N靶向药物NGR-hTNF以及肿瘤内皮标志物8(tumor endothelial marker 8,TEM8)靶向抗体CMG4-Fc等,可通过抑制血管生成、靶向肿瘤内皮或改善瘤内药物分布等途径影响递送。此外,糖原合酶激酶-3β(glycogen synthase kinase-3β,GSK-3β)抑制剂SB415286与PI3Kδ抑制剂IC87114等免疫调节性小分子,可分别通过增强CD8+T细胞功能或抑制Treg活性等机制,辅助恢复抗肿瘤免疫。
值得关注的是,诱导铁死亡[45]已成为克服凋亡耐药的新兴策略。谷胱甘肽过氧化物酶4(glutathione peroxidase 4,GPX4)抑制剂RSL3和SLC7A 11抑制剂erastin(见图3)可选择性诱导耐药肿瘤细胞发生铁死亡,为克服传统治疗耐药提供了新途径。这些靶向TME的小分子药物通过单药或联合策略,有望将“冷肿瘤”转化为“热肿瘤”,显著提高肿瘤治疗的整体疗效。
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新兴技术与未来方向
3.1 人工智能辅助药物设计
AI技术正从根本上重塑小分子药物研发的全流程,构建起从靶点发现到临床候选药物优化的智能化研发新范式。这一变革性流程以蛋白质结构预测为起点,以AI驱动的分子设计为核心,以实验验证与迭代优化为闭环,显著提升了研发效率并降低了失败风险[21]。
AlphaFold2及其后续版本[46]的突破性进展,解决了困扰结构生物学数十年的蛋白质折叠问题,为药物设计提供了前所未有的结构基础。AlphaFold3更进一步,能够预测蛋白质-配体复合物、蛋白质-核酸复合物以及翻译后修饰蛋白的结构,精度接近实验解析水平。此外,ESMFold等语言模型基于序列的进化信息直接推断结构,为缺乏同源模板的“孤儿”靶点提供了可行方案。这些预测结构不仅加速了靶点成药性评估,更为后续分子对接和基于结构的药物设计奠定了原子水平的精度基础。
AI增强的分子对接算法显著提高了预测精度。传统对接依赖刚性受体假设和简化打分函数,难以准确预测诱导契合效应和水分子介导的相互作用。基于图神经网络(graph neural network,GNN)和Transformer架构的深度学习模型(如AtomNet[47]、GNINA[48]),通过从海量晶体结构数据中学习蛋白质-配体相互作用的复杂模式,能够更准确地预测结合构象和亲和力。在耐药研究中,这些模型可评估候选分子对野生型和突变型靶点的选择性差异,优先保留对耐药突变体仍有纳摩尔级亲和力的分子,实现“一药多靶”或“抗耐药”的设计目标。
Rentosertib(见图4)是首个完成临床概念验证(聂期临床试验)的AI驱动药物,标志着AI药物研发进入新纪元[49]。从项目启动到临床候选化合物(preclinical candidate,PCC)提名仅18个月,合成测试约60~200个分子(传统方法需2.5~4年,合成数千分子)。此外,甲硫氨酸腺苷转移酶2A(methionine adenosyltransferase 2A,MAT2A)抑制剂ISM3412、泛TEA结构域转录因子抑制剂 ISM6331等均为AI技术参与主导发现的候选药物。
随着多模态大模型和数字孪生技术发展,AI药物研发从“预测已知”向“创造未知”演进。未来智能研发平台将整合多组学和临床数据,构建数字孪生模型,预演耐药并测试策略,有望实现“设计即克服耐药”,为耐药管理带来突破[50]。
3.2 分子胶与靶向蛋白降解
若将PROTAC比作“显性双功能”降解剂(以linker明确连接2个配体),分子胶则堪称“隐性双功能”的魔术师:单个小分子同时结合靶蛋白与E3连接酶,诱导二者形成三元复合物,触发靶蛋白泛素化降解。分子胶作用机制精妙:小分子结合E3连接酶(如CRBN、DCAF 15)后,诱导其底物识别界面构象改变,创造与靶蛋白的全新作用面。此“诱导契合”机制,使原本无相互作用的蛋白产生高亲和力结合,进而降解。与PROTAC相比,分子胶优势独特:相对分子量小(通常<500),口服生物利用度佳;成药性高,符合Lipinski 5规则;免疫原性低;可靶向PPI界面,扩展可降解蛋白质组。分子胶领域成功代表来那度胺(lenalidomide)(见图4)及其衍生物[51]。这类免疫调节酰亚胺类药物结合CRBN,诱导转录因子IKZF 1/3和CK1α降解,在多发性骨髓瘤等疾病治疗中成效显著,2021年全球销售额达128亿美元。
2024—2025年,分子胶步入理性设计时代[51-52]。以NVP-DKY709(见图4)为例,通过分析泊马度胺(见图4)与IKZF 1/CRBN三元复合物的结合模式,引入额外基团提升活性,最终优化获得新一代分子胶。分子胶面临的核心挑战在于理性设计困难,无法如PROTAC般通过连接2个已知配体构建,需依赖高通量筛选或AI辅助发现诱导PPI的化学骨架。前沿研究方向包括:开发非CRBN/VHL的新型E3连接酶(如DCAF 16、DCAF 11、RNF 114等);利用AI和机器学习预测分子胶活性;设计组织特异性分子胶(基于E3连接酶组织选择性表达);开发“靶向胶”策略,通过修饰靶蛋白配体创造降解界面[53]。
3.3 老药新用
药物重定位已成为克服小分子药物耐药的重要策略[54-55],其核心价值在于突破传统新药研发周期长、成本高的瓶颈,为耐药性问题提供快速可及的解决方案。当前,该策略已从早期的经验性发现转向基于系统生物学、网络药理学和AI的理性筛选阶段。在肿瘤领域,沙利度胺(thalidomide)作为免疫调节剂成功用于多发性骨髓瘤治疗,其通过降解IKZF 1/3转录因子发挥抗肿瘤作用;经典老药阿司匹林(aspirin)则被发现在特定肿瘤背景下可通过抑制炎症微环境逆转化疗耐药。南京中医药大学课题组近期发现,升血小板药物艾曲波帕(eltrombopag)(见图4)可通过靶向Wnt/β-连环蛋白信号通路抑制多发性骨髓瘤细胞,为克服蛋白酶体抑制剂耐药提供了新选择[56]。在抗感染领域,他汀类药物可通过破坏细菌膜脂质筏增强抗生素活性[57];抗精神病药物氯丙嗪(chlorpromazine)(见图4)和硫利达嗪(thioridazine)能抑制外排泵功能,恢复耐药菌对氟喹诺酮类的敏感性[58],非甾体抗炎药塞来昔布在肿瘤等领域的重定位研究也为克服耐药提供了新思路[59]。这些成功案例表明,老药新用正从“偶然发现”走向“系统性挖掘”,结合微量热法等生物物理技术,可快速筛选具有协同效应的药物组合,为个体化抗耐药治疗提供依据。
3.4 靶向蛋白-蛋白相互作用
PPI是细胞信号传导的核心机制。人类蛋白质组中估计有30~50万种PPI,其中许多与疾病密切相关。然而,PPI界面通常大而平坦,缺乏深疏水口袋,传统上被认为是“不可成药”的[60]。
PPI抑制剂/调节剂的设计策略包括:靶向PPI界面的“热点”区域;稳定内源性抑制蛋白的结合(分子胶的“逆过程”);设计“分子楔”插入PPI界面,阻断相互作用;利用环肽、订书肽等中等分子量分子跨越PPI界面。
Menin抑制剂是PPI靶向领域的明星[61]。Menin与KMT2A(MLL1)的相互作用对急性白血病(特别是KMT2A重排和NPM 1突变型)的维持至关重要。阻断这一PPI可抑制HOXA/MEIS1基因表达,诱导白血病细胞分化。2024—2025年,多个Menin抑制剂进入临床试验,比如瑞维美尼(revumenib)(见图4),首个进入临床的Menin抑制剂,在复发/难治性急性白血病中显示良好疗效。近年来,选择靶向Hsp90伴侣蛋白的策略亦成为研究的热点[62],由于其克服了传统直接靶向Hsp90所致的严重不良反应,如靶向Hsp90-CD37的DDO-6079[63](见图4),靶向Hsp90-AHA1的KU-177[64](见图4),靶向Hsp90-p23的gedunin,以及靶向Hsp90-HSP90组织蛋白(HSP90 organizing protein,HOP)的Y-632等。
PPI靶向的策略正在从“阻断相互作用”扩展到“降解相互作用蛋白”。例如,靶向Menin-KMT2A相互作用的抑制剂[65],同时导致Menin蛋白的降解(通过分子胶机制),产生更持久的药效。这种“PPI阻断+蛋白降解”的双重机制,代表了下一代PPI调节剂的发展方向。同时,针对传统小分子难以靶向的PPI,环肽提供了新选择[66]。环肽具有中等分子量、高亲和力、高选择性、可口服(某些情况下)的优势。同时,AI辅助的环肽设计(如DeepMind的AlphaFold结合分子动力学模拟)正在加速这一领域的发展。
3.5 抗体-药物偶联物
抗体-药物偶联物(antibody-drug conjugate,ADC)素有“生物导弹”的美誉[67]。ADC是通过化学连接子Linker,将具有细胞毒性的药物(Payload)与能靶向特异性抗原的单克隆抗体进行偶联,进而达成精准递送药物的目的。
目前,ADC已从早期的概念验证阶段,成功迈入临床应用的爆发期。截至2024年,全球范围内已有10余款ADC药物获批上市,其适应证广泛覆盖血液系统恶性肿瘤以及实体瘤。2025年,第一三共与阿斯利康携手合作的德达博妥单抗获批,用于治疗激素受体阳性(hormone receptor-positive,HR+)/HER2-乳腺癌,成为首个在该适应证获批的滋养层细胞表面抗原2(trophoblast cell surface antigen 2,Trop2)靶向ADC,这一成果标志着ADC药物从以HER2为靶点,向更为广泛的靶点领域实现了拓展[68]。
ADC技术历经3代发展演进:第1代ADC采用不稳定连接子,这导致药物容易出现脱靶毒性问题;第2代ADC改用可裂解连接子,有效提高了对肿瘤的选择性;第3代ADC则运用高药物抗体比(drug-to-antibody ratio,DAR)、高活性的细胞毒药物,例如拓扑异构酶Ⅰ抑制剂或微管抑制剂,并且成功实现了“旁观者效应”,能够对具有抗原异质性的肿瘤进行有效杀伤。然而,当前ADC药物仍面临一些技术瓶颈,包括如何平衡连接子的稳定性与释放效率、应对细胞毒药物的耐药机制、突破实体瘤渗透性的限制,以及解决免疫原性相关的不良反应等问题。未来,ADC药物的发展方向将聚焦于双特异性ADC、免疫刺激型ADC、多载荷ADC等创新设计[67,69]。
4
结语与展望
小分子药物耐药性已然成为当下医学领域亟待攻克的难题,攻克这一困境,需采取多维度、多层次的综合策略。传统药物设计遵循的“占据驱动”理念,正向“事件驱动”范式实现战略转型。从基于结构优化研发的下一代抑制剂,到机制创新的 PROTAC技术;从临床沿用已久的传统联合化疗方案,到智能化赋能的AI药物设计技术。这些策略各具应用优势且互为补充,共同构筑起攻克药物耐药性问题的研究体系与发展前景。
多策略整合已成为抗耐药药物开发的核心方向。未来以下几个研究方向值得重点关注与深入探索:其一,全力开发新型抑制剂。致力于研发能够同时覆盖多种耐药突变的新型抑制剂,此类抑制剂如同“万能钥匙”,有望打破耐药突变带来的治疗困境,为患者带来新的生机。其二,加速PROTAC等蛋白降解技术的临床转化。积极推进PROTAC等蛋白降解技术的临床转化进程,同时不断优化其药代动力学特性。PROTAC技术作为新兴的抗耐药利器,只有顺利跨越临床转化这道门槛,并提升其在体内的稳定性和生物利用度等特性,才能更好地服务于临床治疗。其三,构建精准治疗体系。建立基于耐药机制分型的精准治疗体系,通过对耐药机制的精准剖析和分类,为患者量身定制个性化的治疗方案,实现治疗的精准化、高效化,提高治疗的成功率和患者的生活质量。其四,探索联合治疗策略。深入探索靶向TME和免疫系统的联合策略,TME和免疫系统在肿瘤的发生、发展以及耐药过程中扮演着重要角色,通过联合靶向这些关键环节,有望打破肿瘤的耐药防线,实现协同增效的治疗效果。值得一提的是,传统中医药蕴含着丰富的宝藏,其独特的作用机制为克服耐药性提供了新的思路。无论是中西医结合的协同治疗模式,还是从小分子天然结构中挖掘潜在的有效成分,都为应对耐药性问题提供了潜在的解决策略,值得进一步深入研究与挖掘。
随着耐药机制解析的精细化和新技术平台的成熟,克服小分子药物耐药正从“被动应对”转向“主动设计”。药物化学作为连接基础研究与临床应用的桥梁学科,需以范式革新为引领、以多策略整合为路径、以原创突破为目标,在全球抗耐药药物研发竞争中占据主动地位,最终实现耐药性疾病治疗从“有限控制”到“功能性治愈”的跨越。
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